La coexistencia de pedidos eléctricos y magnéticos con acoplamiento intrínseco, denominado acoplamiento magnetoeléctrico en multiferroics, se ha estudiado ampliamente en materiales de óxido, pero permanece relativamente inexplorado en los materiales de Van der Waals. Entre estos, CUCRP2S6 (CCP) es notable por sus características antiferromagnéticas (AFM) y antiferroeléctricas emergentes. Sin embargo, las investigaciones sobre el acoplamiento magnetoeléctrico en los PCC son limitadas, y los efectos de los dopantes en sus propiedades magnéticas aún no se han abordado por completo. En este estudio, sintetizamos muestras de CUCR1-XFEXP2S6 (CCFPS) utilizando el método de transporte de vapor químico (CVT) para investigar la influencia del dopaje de hierro en las propiedades ópticas magnéticas y no lineales del sistema CCFPS. Nuestros resultados indican que se conserva el estado AFM, mientras que la temperatura de Néel (TN) varía con la concentración de dopaje. Se emplearon los cálculos de los primeros principios para evaluar la interacción de intercambio entre los átomos magnéticos. En explicit, para las muestras con concentraciones de dopaje x